多組分吸附穿透曲線分析儀助力中大蘇成勇教授團(tuán)隊(duì)《JACS》新成果：可大批量合成和可凈化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收

深度去除和回收SO2作為工業(yè)原料在煙氣脫硫和天然氣凈化中具有重要意義，但開(kāi)發(fā)低成本、可擴(kuò)展、高效和可回收的物理吸附劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

在此，中山大學(xué)蘇成勇教授課題組在《JACS》上發(fā)表的題為“Scalable and Depurative Zirconium Metal?Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery"的論文報(bào)道了一種可行的合成方案來(lái)生產(chǎn)DUT-67，該DUT-67具有可控的MOF結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的結(jié)晶度、可調(diào)節(jié)的形狀/尺寸、毫克到公斤的規(guī)模，并通過(guò)回收溶劑/調(diào)節(jié)劑連續(xù)生產(chǎn)。此外，簡(jiǎn)單的HCl后處理得到了凈化的DUT-67-HCl，其具有超高純度、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、可逆的SO2吸收、高分離選擇性（SO2/CO2和SO2/N2）、大大增強(qiáng)的SO2捕獲能力和良好的重復(fù)使用性。通過(guò)原位X射線衍射/紅外光譜和DFT/GCMC計(jì)算闡明了SO2的結(jié)合機(jī)制。從含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2煙道氣中進(jìn)行的一步SO2分離可以在干燥和50%潮濕的條件下進(jìn)行，從而回收96%的純度。這項(xiàng)工作可能為未來(lái)的SO2捕獲和回收技術(shù)鋪平道路，推動(dòng)MOF合成朝著經(jīng)濟(jì)成本、擴(kuò)大生產(chǎn)和改善理化性質(zhì)的方向發(fā)展。

合成與晶體結(jié)構(gòu)。

（a）用于不同目的的原-DUT-67的合成條件和制備DUT-67-HCl的后處理。插圖顯示了樣品形狀和放大設(shè)施。

（b）在DUT-67-HCl中顯示8個(gè)末端OH^?/H2O基團(tuán)的Zr6簇。

（c）DUT-67-HCl中的八面體籠。

（d）DUT-67-HCl中的立方體八面體籠。

（d） DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等溫線。

（e） 用DUT-67-HCl重復(fù)吸水。

（f） 77K下的N2吸附等溫線以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔徑分布。

氣體吸附性能。

（a，b）SO2、CO2、N2和O2在273和298K下與DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等溫線。

（c）報(bào)道的Zr-MOFs吸附和分離SO2的性能比較。

（d）在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst。

（e，f）在298K下對(duì)DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST選擇性。

模擬煙氣的柱穿透試驗(yàn)。

（a，b）用DUT-67和DUT-67-HCl分離N2/CO2/O2/SO2（81.8:15:3:0.2）混合物。

（c，d）用DUT-67和DUT-67-HCl在不同溫度下分離煙氣。

（e）DUT-67-HCl的循環(huán)柱穿透試驗(yàn)。

（f，g）在干燥和潮濕條件下用DUT-67和DUT-67-HCl分離煙道氣。

（h，i）DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲線。

除非標(biāo)注溫度，否則所有數(shù)據(jù)都是在298K下收集的